Au début des années 1930, Fleay s'est rendu en Tasmanie pour tenter de capturer des Thylacines (aussi appelés tigres de Tasmanie). Il n'a pas réussi à trouver de Thylacines dans la nature. Il a donc décidé de mener un programme d'élevage de Thylacines dans les zoos. Il voulait élever davantage de thylacines pour éviter leur disparition. Mais le gouvernement de Tasmanie n'a pas permis à Fleay de mener ce programme. Nous savons aujourd'hui que la dernière fois qu'une Thylacine a été vue dans la nature, c'était en 1930. En 1936, la dernière Thylacine vivant dans un zoo est morte, et cette espèce s'est éteinte.
En 1934, Fleay était très connu comme un "homme de la vie sauvage". Il a été choisi pour concevoir et diriger une nouvelle section au zoo de Melbourne. Il y travaille pendant trois ans et réalise d'importantes "premières" scientifiques. Il a été la première personne à élever, en captivité, plusieurs types d'animaux menacés, dont :
- Emus
- Les dindes en brosse australiennes
- Plusieurs sortes d'oiseaux
- Les koalas à bouche de grenouille fauves
- Platypuses
En 1958, Fleay a amené trois ornithorynques au zoo du Bronx à New York. Plus tard cette année-là, la New York Zoological Society lui a donné de l'argent, qu'il a utilisé pour construire un nouvel ornithorynque (un endroit pour s'occuper des ornithorynques) de meilleure qualité à West Burleigh, en Australie.
Fleay a écrit un livre intitulé Living with Animals, qui a été publié en 1964.