Il a fait ses études à Luanda, la capitale de l'Angola, qui était alors dirigée par le Portugal. Jeune homme, en 1957, il se rend à Paris, où il rencontre Mario Pinto de Andrade, un autre poète et homme politique angolais, qui l'aide dans ses idées politiques. Dans les années 1960, ils ont contribué à la création du groupe appelé Mouvement populaire pour la libération de l'Angola (MPLA - du nom portugais Movimento Pela Libertação de Angola).
Le MPLA ne se trouvait pas en Angola à cette époque, mais d'abord à Conakry (la capitale de la Guinée) et ensuite à Léopoldville, au Congo (aujourd'hui Kinshasa, la capitale de la RDC). Viriato da Cruz est devenu secrétaire général du MPLA. Après un certain temps, lui et d'autres personnes n'étaient pas d'accord avec certains membres du groupe, ce qui a conduit à des combats dans les rues de Léopoldville.